11月22日,国际著名期刊Nature Communications(《自然▪通讯》)在线发表武汉大学资源与环境科学学院汪的华、尹华意教授课题组与电气与自动化学院郭宇铮教授课题组联合在电解水制氢用可实用化的高性能析氢电极领域的最新研究成果。
论文题目为“A durable and pH-universal self-standing MoC-Mo2C heterojunction electrode for efficient hydrogen evolution reaction” (《基于MoC-Mo2C异质结的可用于酸碱体系的长寿命高性能析氢电极》)。汪的华课题组2018级博士研究生刘威为论文第一作者,郭宇铮课题组2019级博士生王熙婷承担了DFT计算工作,汪的华、郭宇铮、尹华意为论文通讯作者。
发展和应用可再生能源是实现碳达峰、碳中和、从源头减少环境污染的关键,利用太阳能、风能、水能等清洁能源电力电解水制氢(绿氢)是实现间歇性能源高效存储和绿色利用(氢氧燃料电池等)的重要途径。廉价易得并兼具高催化活性、高稳定性的析氢电极是实现大规模电解水制氢的关键和难点,中国科协在2020年8月发布的《面向未来的科技——2020重大科学问题和工程技术难题解读》中将“如何在可再生能源规模化电解水制氢生产中实现大规模、低能耗、高稳定性三者的统一?”列为10个工程技术难题之一。
汪的华教授课题组以温室气体CO2为碳源、在金属钼基体上通过控制熔盐电解条件在钼表面原位生长制备了具有蜂窝状多孔微结构、超亲水、高机械强度的MoC-Mo2C异质结涂层析氢电极(图1)。该电极在酸性和碱性电解质中均表现出优异的氢析出催化活性,在工业级电流密度(500mA/cm2)电解条件下过电位分别为256mV(酸)和292mV(碱),在工业电解温度(~70 oC)析氢过电位进一步降低。该电极还具有超高的电化学和机械稳定性,在酸碱电解液中连续电解测试2400小时 (100 天)性能保持稳定(图2)。这种可规模化制备的无需任何贵金属的在工业电解条件下兼具优异催化活性和稳定性的析氢电极可为解决上述工程技术难题提供关键电极材料。
理论计算表明,MoC-Mo2C异质结能够优化质子吸附自由能(ΔGH*),并有效降低水分解能垒,具有超高的本征催化活性和宽pH范围的适应性;电极表面蜂窝状微观结构为析氢反应提供了丰富的催化析氢活性位点;超亲水的表面性质有利于工业级电流密度下氢气的快速逸出;原位生长的高结合力MoC-Mo2C涂层保证了电极的超高稳定性。
该项工作得到了国家自然科学基金重点项目、水资源与水电工程科学国家重点实验室和武汉大学优秀博士研究生延期资助项目的支持。
图1. a为自支撑MoC-Mo2C异质结析氢电极的制备、应用和工作原理示意图;b为MoC-Mo2C析氢电极的表面形貌;c为电极的表面润湿性和电解时电极表面细小气体析出照片。
图2. a-d为不同电极在酸、碱电解液中的析氢极化曲线(MoC-Mo2C异质结电极在酸碱中表现出相近的Tafel斜率);e-f为MoC-Mo2C异质结析氢电极在酸、碱中工作稳定性测试曲线。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-27118-6.pdf
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