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学术活动
陈朝吉教授课题组在《自然·通讯》、《先进材料》等发表生物质基功能材料系列研究成果
发布时间:2025-01-22     发布者:金钰壹         审核者:任福     浏览次数:

陈朝吉教授领导的“武汉大学生物质工程与可持续利用实验室(X-Biomass Lab)”聚焦生物质资源,特别是农林废弃生物质资源的绿色低碳转化与高值利用,以天然材料解决可持续发展面临的材料-能源-环境挑战。在2025年刚过去的三周,实验室在生物质基功能材料研究方面取得一系列成果,连续在Nature Communications《自然·通讯》)、Advanced Materials《先进材料》)(2篇)、Science Bulletin(《科学通报(英文版)》)发表。

Nature Communications:基于木质素非共价网络构建兼具极端环境适应性和生物相容性的强韧超分子有机水凝胶

天然承重材料,例如肌肉与软骨,拥有卓越的力学特性,包括高强度、高韧性以及快速恢复能力等。然而,对于合成材料,特别是凝胶类材料,达成优异生物相容性、极端环境适应性与出色力学性能的协同统一,依旧是一项极具挑战性的任务。

针对这一挑战,武汉大学陈朝吉教授团队联合南京林业大学金永灿教授团队提出一种“自下而上”的溶液-界面诱导自组装策略,通过构建非共价键合的超分子交联网络,成功研制出由壳聚糖-木质素磺酸盐-明胶构成的超分子有机水凝胶。该有机水凝胶具有优异的可压缩性、抗疲劳性、极端环境适应性、生物相容性以及可回收性等特点。木质素磺酸盐所含的磺酸基与羟基,借助界面非共价键相互作用,在壳聚糖与明胶的双网络结构中发挥分子桥梁作用,有效连接多个网络。当凝胶遭受拉伸或压缩时,这些网络能够高效地耗散机械能,避免应力集中。此外,乙二醇与水组成的溶剂诱导木质素磺酸盐形成均匀分散的纳米颗粒,进一步扩充了交联位点的数量。

基于连体网络的能量耗散机制,该有机水凝胶展现出优异的抗压强度(54 MPa)与韧性(3.54 MJ/m3),相较于纯壳聚糖/明胶水凝胶,分别提升了100倍和70倍。与此同时,该有机水凝胶还具备卓越的自恢复能力与抗疲劳特性,即使在50%应变条件下历经50万次压缩循环,该有机水凝胶依然保持完整。此外,这种有机水凝胶在体内与体外实验中均呈现出显著的生物相容性,并表现出良好的低温环境适应性和可回收性。该有机水凝胶的主要组分均来源于生物可降解材料,为绿色、高性能承重材料的开发开辟了一条新的途径。相关研究成果近日以题为“Compressible, Anti-Fatigue, Extreme Environment Adaptable, and Biocompatible Supramolecular Organohydrogel Enabled by Lignosulfonate Triggered Noncovalent Network”发表于综合性期刊《Nature Communications》,南京林业大学博士生/武汉大学联培生谷一辉、武汉大学博士后徐超为论文共同第一作者,武汉大学陈朝吉教授与南京林业大学金永灿教授、姜波副教授为共同通讯作者。文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-55530-1

1. 壳聚糖-木质素磺酸盐-明胶超分子有机水凝胶的构建与优势


Advanced Materials:超分子尺度亲水性调控助力纳米纤维素快速脱水、成型及高强、阻燃块体结构材料构筑

不可再生石化资源的过渡消耗和石油基塑料制品难以降解带来的环境问题对全球可持续发展带来诸多挑战,开发利用生物质基新材料有望成为解决该困境的有效途径。纤维素是自然界储量和产量最为丰富的生物质之一,利用纤维素构建高性能生物质结构材料可缓解石化资源消耗,减少环境负担,促进可持续发展。近年来,纳米纤维素(CNFs)轻质高强的特点受到广泛关注,其结晶区的理论拉伸强度为1.6~6.6 GPa,模量为56~220 GPa,而密度(1.5~1.6 g cm-3)仅为钢铁的1/5,因此,以纳米纤维素作为基本单元构建轻质高强块体材料具有极大的潜力。然而,由于纳米纤维素保水值高,难以干燥成型,严重阻碍了纳米纤维素结构材料的发展。传统的纳米纤维素分散液脱水方法包括抽滤、蒸发、热压、喷雾干燥、冷冻干燥和超临界流体干燥等,这些方法适用于制备薄膜和气凝胶,但难以制备具有较大厚度、致密且可模塑成型的块体材料。

为有效解决上述问题,武汉大学陈朝吉教授团队联合广东工业大学邱学青教授和华南理工大学方志强副研究员开展了一系列深入研究。创新性地提出在超分子尺度屏蔽亲水基团、减少亲水晶面暴露和缩短纳米纤维素间距等策略协同降低保水值,通过压滤方式实现快速脱水,进一步采用热压模塑成型构筑轻质高强块体材料。利用先进表征技术研究快速脱水机理;综合考量纳米纤维素块体材料的力学性能、水稳定性、热稳定性、阻燃性、可降解性和循环利用性等服役特性,全方位评定纳米纤维素块体材料的性能、环境效益以及替代传统石化基塑料的潜力。相关研究成果近日以题为“Supramolecular Scale Hydrophilicity Regulation Enabling Efficient Dewatering and Assembly of Nanocellulose into Dense and Strong Bulk Materials as Sustainable Plastic Substitutes”的论文发表在《Advanced Materials》上。武汉大学博士后周杰、2022级硕士生马一凡为论文共同第一作者,武汉大学陈朝吉教授和华南理工大学方志强副研究员为论文共同通讯作者。文章链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202415313


2. 超分子尺度亲水性调控助力实现纳米纤维素的快速脱水和构筑高性能块体结构材料


Science Bulletin:水-纤维素-共聚物相互作用调节实现互连中空纤维网络增强水凝胶

在过去的十几年中,金属配位、盐析、溶剂交换、双网络和共聚等策略被广泛应用于构筑高强水凝胶的研究中,但在构筑超高力学强度水凝胶方面仍面临较大挑战。纤维增强已成为设计高强水凝胶的可行策略,主要包括碳纤维、玻璃纤维、聚合物纤维和天然纤维。与合成纤维相比,可再生天然纤维具有碳足迹低、重量轻、成本低等优点,被认为是满足碳中和需求的理想增强相。然而,传统的纤维增强策略主要采用的是非互连纤维。当纤维增强复合水凝胶受力时,非互连的纤维容易发生滑动甚至切断水凝胶基质,从而破坏纤维与基质之间的协同作用,导致水凝胶快速失效。

采用互连纤维网络作为复合水凝胶增强相是一种很有前途的解决方案,可以克服这些挑战并获得更高的机械强度。武汉大学陈朝吉教授团队联合邓红兵教授与浙江大学庞震乾教授团队提出了一种基于互连天然纤维网络多尺度协同增强水凝胶的构筑新策略。具体来说,共聚形成的聚合物网络填充在中空纤维素纤维的内部和外部并焊接了纤维连接处,从而与纤维建立了强健的界面及丰富的强氢键,实现跨尺度增强。这种水-纤维素-共聚物相互作用调节辅助的跨尺度增强策略适用于多种聚合物水凝胶,为设计高强水凝胶提供了一条实用的通用途径。同时,这种策略仅包含简单的浸渍和聚合工艺,凸显了工业规模生产的可行性,使其具有广泛的应用前景。相关研究成果以题为“Super-Strong Hydrogel Reinforced by An Interconnected Hollow Microfiber Network Via Regulating the Water-Cellulose-Copolymer Interplay”发表在《Science Bulletin》上,武汉大学陈朝吉教授、邓红兵教授和浙江大学庞震乾教授为论文共同通讯作者。文章链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2025.01.013

73C9E

Advanced Materials:探究锂离子电池生物基聚合物电解质的环境可持续性

全球气候和生物多样性危机促使能源存储向可再生、可持续转型,锂离子电池因其出色的能量密度、长寿命和高充放电效率,在能量储存中占据着重要地位。然而,展望未来,锂离子电池的发展面临着新的挑战,其在维系优异电化学性能的同时,亟需实现从化石基材料至可再生材料的转换,以此增进环境可持续性。值得庆幸的是,以天然来源的生物基聚合物制备电解质,为解决上述困境开辟了可行路径。生物基聚合物所含丰富的官能团能够高效解离锂盐,进而赋予电解质较高的离子电导率和较宽的电化学稳定窗口。但就目前研究而言,对于生物基聚合物电解质的环境影响的研究还不全面,缺乏统一且标准化的评估来衡量其环境可持续性

为有效解决上述问题,武汉大学陈朝吉教授团队联合西班牙巴斯克大学Erlantz Lizundia教授开展了一系列深入研究。筛选出具有代表性的生物基聚合物,制备成锂离子电池用生物基聚合物电解质。综合考量电解质的离子电导率和电化学稳定窗口,借助生命周期评估(LCA)手段,对其环境影响量化评估,全方位评定生物基聚合物物电解质的电化学性能和环境效益。相关研究成果以题为“Environmental Sustainability of Natural Biopolymer-Based Electrolytes for Lithium Ion Battery Applications”的论文发表在《Advanced Materials》上。武汉大学2022级博士生黄京、2023级博士生王思俊为论文共同第一作者,武汉大学陈朝吉教授和西班牙巴斯克大学Erlantz Lizundia教授为论文共同通讯作者。文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202416733


上述研究成果受到国家自然科学基金(52273091224611421353227179732271811U23A6005)、武汉大学高层次引进人才启动资金(691000003)、武汉市知识创新专项-基础研究项目(2023020201010072)等的资助。研究也得到武汉大学科研公共服务条件平台的材料表征支撑。

课题组网站:https://biomass.whu.edu.cn/index.htm